Originaire de Münich en Allemagne, né en 1961, Harald Brune obtient son diplôme en physique de l'Université Ludwig Maximilians en 1989. Après une thèse en chimie physique à l'Institut Fritz-Haber de la Société Max-Planck à Berlin il obtient son titre de docteur ès sciences en 1992. Dès cela, il rejoint le groupe du Prof. K. Kern à l'Institut de physique expérimentale à l'EPFL. En 1995 il est chercheur invité à Copenhague travaillant en modélisation chez le Prof. J. Nørskov. De retour à l'EPFL, il se voit décerné le prix Latsis EPFL 1996 pour ses études par microscopie à effet tunnel de processus atomiques déterminants la croissance cristalline de couches minces. En 1998 il obtient son habilitation (venia legendi) en Physique et est nommé Maître d'enseignement et de recherche (MER) en nanophysique à l'EPFL. La même année il recoit une offre de Professeur Ordinaire (C4) de l'Université Philipps de Marburg. Début 1999 il réfuse cette offre et accepte un poste de Professeur Extraordinaire à l'EPFL et s'installe au sein de l'Institut de la Physique des Nanostructures. Il est nommé Professeur Ordinaire en 2005.
Sa recherche porte sur les propriétés physiques (en particulier le magnétisme et la structure électronique) de nouvelles formes de la matière condensée comme des nanostructures et des couches ultra-minces. Il s'intéresse également à la catalyse hétérogène sur des systèmes inspirés dans leur composition et taille par celle des sites actives dans les enzymes en biologie.
Il enseigne la Physique Générale pour ingénieurs, la Physique des matériaux solides pour physiciens, les méthodes expérimentales pour physiciens, ainsi que la Physique des surfaces, interfaces et nanostrcutures à l'école doctorale.